Dengan materi pemain yang mewah tersebut, Simic dan kolega berjumpa Timnas U-21 Spanyol untuk berebut satu tiket lolos ke putaran final Piala Eropa U-21 tahun 2011.
Saat itu, La Rojita, julukan Spanyol U-21 ditangani oleh Luis Milla, yang kini jadi pelatih Timnas Indonesia.
Simic dan Kroasia U-21 tak mampu berbuat banyak melawan Javi Martinez Cs.
Dalam dua laga play-off, Simic dan kolega selalu kalah dengan skor 1-2 serta 0-3.
Mimpi mereka bermain pada putaran final Piala Eropa U-21 yang digelar di Denmark harus kandas.
Untuk laga leg pertama di markas Spanyol U-21, Kroasia kalah 1-2.
(Baca Juga: Didominasi Pemain Baru, PS TNI Daftarkan 30 Pemain untuk Piala Presiden)
Pada pertemuan kedua yang digelar di markas Kroasia U-21, Stadion Andelko Herjavec, 12 Oktober 2010, Simic bermain sebagai pemain pengganti.
Simic masuk pada menit ke-71 menggantikan Milan Badelj dan kala itu mereka kalah tiga gol tanpa balas.
“Kala itu, Spanyol U-21 adalah tim yang sangat kuat dan dihuni banyak pemain terbaik di dunia,” tutur Simic.
Pernyataan Simic benar, sebab La Rojita akhirnya menjuarai Euro U-21 2011, setelah mengalahkan Timnas U-21 Swiss dengan skor 2-0.